Динамика фотоионизации атомов благородных газов между первым и вторым порогом ионизации

1. Динамика фотоионизации атомов благородных газов между первым и вторым порогом ионизации

Ростовский государственный
университет путей сообщения,
Россия
В Л Сухоруков
И Д Петров
Технический университет
Кайзерслаутерн,
Германия
Х Хотоп
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

2. Энергетический масштаб и экспериментальные схемы

Direct 1g
4p51/2
14
4p53/2
Metastable
2g
5
s,d
J=1o
14
Two-colour
Multiphoton
4p1/2
4p51/2
4p51/2
4p53/2
4p53/2
4p53/2
s,d
J=0o-4o
14
p,f
J=0-2e
s,d,g
J=0o-3o
14
g
13
6s
6s
1
4d
1
12
4d
5p'[1/2]1
1
200
6s
2p3
400
5p'
g
13
Kr
1
5p'
12
g
g
13
12
[5/2]2
2p2
9s'
5p'[1/2]
[1/2]0
7d'
[3/2]2
1
13
4d
6s
5p'[3/2]
[3/2]
2
1
2
[3/2]1
1
12[5/2]
2
1
9s'
1
7d'
4d[5/2]
3
1
VUV
11
5s'
10
5s
g
g
1
0
1
2
0
10
5s
1
2
5s'
1
0
e-
200
11
0
10
0
15
2p6
11
5s'
5
5p[3/2]2
1
0
0
20
5s'
1
0
10
2p8
0
40
10
5s
2p
10
10
1
2
5s
5p[1/2]1
20
5p[5/2]2
1
2
2p9
5p[5/2]3
-0.44
Ground state
VUV
5p[3/2]1
400
10
5p'[3/2]1
2p7
20
600
200
g
5p
Kr
2p4
0
0
Ground state
5p
400
Cross section [Mb]
11
5p
[7/2]3
[3/2]1
0
5p
6g'
[1/2]
5p'
0
-0.42
-0.40
-0.38
0
-0.44
-0.42
g
-0.40
0
20
[7/2]3
10
[9/2]4 [7/2]4
0
-0.38
Ground
Ground state
Energy ofstate
Rydberg electron [eV]
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

3. Пространственный масштаб

Atomic orbital [a.u.]
0.4
P4p(r)
P10d(r)
0.2
0.0
-0.2
Ar
P3p(r)
-0.4
-0.6
5
5
3p 4p+g 3p 10d
-0.8
-1.0
0
50
100
150
200
250
Radius [a.u.]
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

4. Постоянство формы АО

Pnl [arb.un.]
20g*50
Ar
0.8
g/2
0.4
Reduced width: (J Berkowitz Adv.Chem.Phys. 1988)
0.0
3p
-0.4
Generalized reduced width
-0.8
0
5
10
15
20
r [a.u.]
25
30
Figure and table from:
I D Petrov et al.
J. Phys. B, 35 (2002) 323
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

5. Проблемы: (i) ширины резонансов

EXPER Radler 1979
ns/d J=1
Reduced width
Gr=n*3Gn
S’
d’
Ar 12s' J=1
RRPA Johnson 1980
ns/d J=1
Gr, cm-1
Exper Klar 1992
510
Johnson 1980 RRPA
1210
Klar 1992 RPAE
826
HF approach
1587
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

6. Проблемы : (ii) Форма резонансов (Ne)

Experiment of Merkt (Petrov JPB 2007)
173800
173850
173900
2
173950
174000
13p'[3/2]2
a) Ne(3s,J=1)
174050
14p'[3/2]2
174100
o
=0
1
Ion signal [arb.un.]
Ne(2p53/23s J=1 2p51/213p’ J =0,2 )
12f'[5/2]2
13p'[1/2]0
0
4
b) Ne(3s',J=1)
2p3/2 threshold
13f'[5/2]2
14p'[1/2]0
13p'[1/2]0
3
14p'[1/2]0
2
Ne(2p51/23s’ J=1
2p51/213p’ J =0,2 )
1
14p'[3/2]2
13p'[3/2]2
0
173800
173850
173900
173950
174000
174050
174100
Level energy [cm-1]
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

7. Теоретическая модель (CIPFCP)

Одноэлектронные атомные орбитали (АО):
Релятивистские эффекты: приближение Паули
Ab-initio поляризационный потенциал как первый шаг по
пути к полному многоконфигурационному приближению
Многоэлектронные эффекты
Метод взаимодействия конфигураций для
сильновзаимодействующих конфигураций
Теория возмущений и теория эффективных операторов для
слабовзаимодействующих конфигураций
Метод К-матрицы для взаимодействия сплошных спектров
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

8. Схема переходов (Ar)

2
g
5
3s 3p 4s
g
Hee
3s 2 3p 4{d} n{p/f}
1 6
ISCI 3s 3p np
2 5
3s 3p {d}
g
2
5
3s 3p n{p/f}
Hee
3s 2 3p 4 4s{s/d}
1 6
3s 3p 4s
FISCI
2 5
3s 3p {p}
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

9. Ширины резонансов s-d смешивание (Ar J=1)

s’
d’
Ar 20s' J=1
s'
d'
Exper, Hollenstein 2000
Klar 1992
505
510
28800
Theor, Johnson 1980 RRPA
1210
36330
PF
1587
13330
20s ' 0.985 20s ' 0.174 18d '
PF+CP
1805
24500
PF+CP+CI
1498
23410
PF+CP+CI+Res.Interact
606
23960
G 20s' 1498 cm-1
G 20s' 606 cm-1
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

10. Сильная интерференция в амплитудах переходов

-0.0920
a)
2.0
1.6
Cross section [Mb]
[3/2]2
to 5.64 Mb
2.4
1.2
-0.0915
-0.0910
-0.0905
-0.0900
o
=0
Ne(3s,J=1)
13p'
0.8
[1/2]0
0.4
0.0
10
[1/2]0
Ne(3s',J=1)
b)
L
8
V
6
fit
4
2
[3/2]2
0
-0.0920
-0.0915
-0.0910
-0.0905
-0.0900
3s 13p '
3s 3p 13p '
Energy of Rydberg state [eV]
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

11. Фотоионизация Ar (3p5 ms, J=1)

Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

12. Уровни энергии Ar(3p5 ms, J=1)

130000
125000
-1
Energy levels [cm ]
120000
115000
124000
8s
7s'
6s'
6s
5s'
5s
123500
110000
123000
105000
100000
122500
95000
90000
7s
4s'
4s
122000
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

13. Смешивание 7s’ и 8s состояний

20
-0.090
-0.089
-0.088
15
10
Ar
=0°
8spure(J=1) 14p'
|8s pure = |3p53/2 8s
Cross section [Mb]
5
600
500
400
300
200
100
7s'pure(J=1) 14p'
160
8s(J=1) 14p'
120
80
40
500
|7s’ pure = |3p51/2 7s
|8s = -0.5357|3p51/2 7s +
0.8442|3p53/2 8s
7s'(J=1) 14p'
400
300
[3/2]2
|7s’ = 0.8427|3p51/2 7s +
0.5380|3p53/2 8s
[1/2]0
200
100
-0.090
-0.089
-0.088
Energy of Rydberg states [eV]
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

14. Куперовский минимум и форма np-резонансов

[1/2]1
4
[3/2]1
[3/2]2
Cross section [Mb]
3
2
1
Ar*
0.06
0.04
[3/2]1
0.02
0.00
[1/2]1
[3/2]2
J=0
J=1
J=2
4s' 14p'
3
2
1
12f'[5/2]2 10
-0.0948 -0.0946
0.08
a)
12f'[5/2]2 10
4
J=0
J=1
J=2
0.08
0.06
0.04
b)
0.02
-0.089
-0.088
0.0
0.5
0.00
1.0
Energy of Rydberg states [eV]
a) CP potential decreased by the factor 1.25 relative to case b)
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

15. Зависимость формы np- резонансов от n

0.004
5
5
Cross section [Mb]
3p 4s' 3p1/2(n/ )p(J)
J=2
0.002
J=1
11p
12p
13p
14p 16p
15p
0.000
-0.1
Cross section [Mb]
0.3
0.0
0.1
0.2
Energy of Rydberg states [eV]
4s' np'
11p'
12p'
14p'
16p'
0.2
0.1
0.0
[3/2]1 [1/2]1
0.32
[3/2]2
0.34
0.36
1/2 (mod.1)
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

16. Заключение

Исследованы автоионизационные резонансы для большинства
атомов благородных газов
Вероятности распада резонансов (ширины)
подвержены влиянию:
Поляризации остова
Взаимодействия между резонансами (“маленькая примесь больших
величин” и “много маленьких примесей”)
Корреляционного уменьшения Кулоновского взаимодействия
Форма автоионизационных резонансов
подвержена влиянию:
Интерференции между каналами возбуждения
внутриатомных взаимодействий
Ридберговские состояния являются
чувствительным инструментом для исследования
атомных процессов
40 EGAS July, 4, 2008

17. Исчезающие серии: Xe 6d[3/2]1  np’/f’

Исчезающие серии:
Xe 6d[3/2]1 np’/f’
Meyer JPB 2005
200
200
a)
a)
7f'
7f'
6d[3/2]
6d[3/2]11
nn '['[K
K]]22
Cross section [Mb]
100
100
8f'
8f'
Xe
00
-0.28
b)
b) -0.28
7f'
-0.26
-0.26
150
6
100
4
-0.24
-0.24
Length
Velocity
11p'
p'[3/2]1
8f'
p'[1/2]
f(8f')/f(11p')=14
p'[1/2] p'[3/2]
0
1
50
-0.22
-0.22
2
2
-0.245
-0.240
0
-0.28
-0.26
-0.24
-0.22
Relative energy [eV]
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

18. Форма резонансов Ar 3p54p (J=1,2,3)n d’/s’

Форма резонансов Ar 3p54p
(J=1,2,3) n d’/s’
400
200
12s'
2p2
4p'[1/2]1
[5/2]2
[1/2]0
10d'
[3/2]2
Ar
[3/2]1
12s'
2p3
[1/2]1
4p'[3/2]2
[5/2]2
10g'
10d'
[3/2]2
[5/2]3
800
[1/2]1
[3/2]1
600
400
[7/2]3
200
Cross section [Mb]
0
0
100
2p6
200
2p4
100
4p'[3/2]1
4p[3/2]2
2p7
2p8
30
4p[3/2]1
4p[5/2]2
20
0
80
60
40
50
0
20
10
0
0
15
120
80
2p10
[9/2]4
2p9
4p[1/2]1
40
10
[7/2]3
[7/2]4
4p[5/2]3
5
0
0
-0.148
-0.144
-0.140
-0.136
-0.148
-0.144
-0.140
-0.136
Energy of Rydberg electron [eV]
40 EGAS July, 4, 2008

19. Ar 2p2 4p’[1/2]1n d’/s’

Ar 2p2 4p’[1/2]1 n d’/s’
100
2p2
Hotop 1992
12s'
Cross section [Mb]
4p'[1/2]1
[1/2]1
10d'
[1/2]0
[3/2]2
Aslam 1999
[5/2]2
[3/2]1
0
-0.168
-0.161
-0.154
-0.147
-0.140
Energy of Rydberg electron [eV]
40 EGAS July, 4, 2008

20. Ar 2p8 4p[5/2]2n d’/s’

Ar 2p8 4p[5/2]2 n d’/s’
40
2p8
Hotop 1992
Cross section [Mb]
4p[5/2]2
30
10d'
[5/2]2
12s'
[1/2]1
[5/2]3
20
10g'
[7/2]3
[3/2]2
[3/2]1
10
0
-0.168
-0.161
-0.154
-0.147
-0.140
Energy of Rydberg electron [eV]
40 EGAS July, 4, 2008

21. Энергетический масштаб

Ar
Xe
10s’
11s’
9d’
8d’
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

22. Форма резонансов (Ne)

5
2p 1/2
threshold
173800
(n+1)p’
nf’
J=2
173950
2
J=0
J=1 J=2
Ion signal [arb.un.]
5
13p'[3/2]2
73.6 Ne(2p
nm
14p'[3/2]2
12f'[5/2]2
13p'[1/2]0
0
4
b) Ne(3s',J=1)
2p3/2 threshold
13f'[5/2]2
174100
o
=0
14p'[1/2]0
13p'[1/2]0
3
14p'[1/2]0
1
74.4
nm
174050
2
2p 3s’ 1P1
2p 3s P1
174000
1
5
3
173900
5 13p’ J =0,2 )
Ne(2p53/23s J=1 a)2pNe(3s,J=1)
1/2
2p 3/2
threshold
5
173850
5
1/23s’ J=1
0
173800
2p51/213p’ J =0,2 )
173850
173900
14p'[3/2]2
13p'[3/2]2
173950
174000
174050
174100
-1
Level energy [cm ]
61
Experiment of Merkt (Petrov JPB 2007)
Ne (2p S0)
Strong interference between the
following pathways
3s+g 13p’
3s+g {3p} 13p’
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

23. Форма резонансов (Rg начальное состояние J =0)

np51/2(n+1)p'(2p1)J=0 np53/2 + np51/2ms'/d']
500
400
Cross section [Mb]
300
Ar
Kr
L
V
L
12s'
V
200
100
400
L
9s'
10s'
V
200
100
0
250
16
np53/2(n+1)p(2p5)J=0 [np53/2
12s'
200
+
0
np51/2ms'/d']
16
10s'
12
150
300
8d'
7d'
10d'
500
Xe
9s'
10d'
12
8d'
8
100
50
/G0=1.6
8
7d'
4
/G0=13.6
/G =6.4
0
0
4
0
-0.144 -0.142 -0.140 -0.138 -0.44
-0.42
-0.40
-0.38
-0.45
-0.40
-0.35
Energy of Rydberg electron [eV]
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

24. Энергетический масштаб и экспериментальные схемы

Direct 1g
4p51/2
14
4p53/2
Metastable
2g
5
s,d
J=1o
14
Two-colour
Multiphoton
4p1/2
4p51/2
4p51/2
4p53/2
4p53/2
4p53/2
s,d
J=0o-4o
14
p,f
J=0-2e
14
s,d,g
J=0o-3o
g
13
6s
6s
1
4d
5p'
1
12
5p
11
VUV
5s
4d
1
5p
1
2
g
0
10
5s
1
2
5s'
13
1
12
4d
1
4d
1
5p'
1
12
5p
e-
g
5p
VUV
11
5s'
10
5s
1
0
1
2
5s'
10
5s
1
0
1
2
g
0
Ground state
6s
5p'
1
0
0
Ground state
6s
11
1
0
g
13
g
11
5s'
10
Kr
1
5p'
12
g
g
13
0
Ground state
Ground state
Новосибирск, 24-27 мая 2010 года

25. Ar 2p9 4p[5/2]3n l’/el’ cross sections

Ar 2p9 4p[5/2]3 n l’/el’
cross sections
14
Cross section [Mb]
10
14
CIPFCP
CIPF
PF
Burkhardt et al 1988
Leber et al 2000
CIPFCP
CIPF
PF
Kau et al 1995
12
16
K*(3p64p3/2) 3p6
12
10
8
8
6
6
4
4
2
2
0
Cross section [Mb]
Ar*(3p54p,J=3) 3p53/2
16
0
0
1
2
3
0
1
2
3
Photoelectron energy [eV]
40 EGAS July, 4, 2008