Вынужденное комбинационное (Рамановское) рассеяние (лекция 5)

1.

Вынужденное комбинационное (Рамановское) рассеяние
Это рассеяние с большим сдвигом частоты. Так, если при
вынужденном рассеянии Мандельштама – Бриллюена сдвиг частоты
0,1 см-1 (частота приведена в “спектрокопических” единицах, по
существу приведено волновое число q 0,1 см-1), а ширина линии
10 2 см-1, то при вынужденном комбинационном рассеянии
(аббревиатура - ВКР) 4 103 см-1 (1012 – 1013 Гц) и 0,2 см-1.
Световые волны взаимодействуют с колебаниями среды:
колебательными движениями молекул газа, либо с оптическими
фононами кристаллов.
Для описания ВКР используют классический или квантовый подход.
“Классический” подход при описании ВКР
Взаимодействие света с колебаниями среды рассмотрим на примере
газов и жидкостей, где взаимодействие идет с отдельными
молекулами. Нам нужно найти силу, которая приводит к раскачке
колебаний среды.
Рассмотрим модель молекулы, состоящей из двух атомов. Для нее
нормальными являются колебания вдоль оси. Q - обобщенная
координата. Уравнение для обобщённой координаты – уравнение
гармонического осциллятора с затуханием.
2
F
2
Q
2
0
t
t
m
(1-5)
F - сила, характеризующая внешнее воздействие световой волны.
Найдём эту силу из соотношения для энергии системы поле-среда.
U
F
Q
(2-5)
U - энергия
взаимодействия дипольного момента молекулы с полем:
U d , E . Теперь учтём, что сам дипольный момент

2.

p
ˆ
d
p
E
p
E
p
E
QE .
индуцируется полем световой волны
0
Q
Нелинейность проявляется тогда, когда меняются параметры среды, т.е.
когда поляризуемость зависит от обобщённой координаты. В данной
модели нелинейность связана с тем, что меняется “жесткость
пружинки”, т.е. изменяется p .
p
p p0
Q
(3-5)
Q
2 p 2
U p0 E
QE
(4-5)
Q
F 1 p 2
E
(5-5)
m m Q
2
1 p 2
2
Q
E
0
2
(6-5)
t
m Q
t
(6-5)– уравнение молекулярных колебаний.
Молекулярные колебания среды “раскачиваются” световой волной.
“Квантовый” подход при описании ВКР
Учтём квантование колебаний среды – оптических фононов. Можно
ввести фононный спектр.
Уравнение для оптических фононов – уравнение осциллятора.

3.

2
*
2( 1 2 )
ME
E
Q
( i j ) (7-5)
2
ф
p
sc
t
t
0.5
2
где M коэффициент, , населеннности состояний i и j .
Изначально , поэтому рассеяние происходит с переходом среды из
одного состояния в другое с испусканием или поглощением фонона.
i
i
j
j
p s
или p as
то есть возможен стоксов и антистоксов сдвиг частоты.
,
Запишем теперь возмущения показателя преломления в зависимости от
обощённой координаты:
n n Q
Q
(8-5)
Для полноты еще нужно добавить систему уравнений Максвелла для
поля световой волны. Вспомним 1-ую лекцию по нелинейной оптике:
1 2
4 2
2 2 E 2 2 P нел
v t
c t
где нелинейную поляризацию можно представить в виде:
P нел
n n
n n
E
E
(
) QE
Q
4
2
2
(9-5)
В нелинейной поляризации резонансной будет компонента вида
E1 E2 exp(i( 1 2 )t ) . При 1 2 0 ,
*
1 , 2 - очень большие
частоты. Сдвиг ( 0 ) может составлять десятки ТГц.
После укорочения уравнений для света и оптического фонона с
стационарном приближении получим:
Es
2
k s n n
p
(
)(
) E Es
z m
Q
Q p
0
(10-5)
индексы p и s относятся к накачке и волне рассеяния.

4.

Направленность рамановского рассеяния
Рассеяние либо вперед, либо назад (в протяженных средах).
Данное утверждение легко обосновать: полный инкремент
(величина, стоящая в показателе экспоненты) определяется
выражением gIl , где l - длина распространения. Если мы
рассматриваем распространение поперек, то l d - диаметру
пучка, если же мы рассматриваем распространение вперед или
назад, то l L - длине среды. А так как L d , то нарастание
получается намного больше при рассеянии вперед или назад.
Отличие от других видов вынужденного рассеяния:
1. Сдвиг частоты не зависит от угла.
2. Коэффициент нелинейности также не зависит от угла.
Поэтому возможно и попутное, и обратное вынужденное
комбинационное рассеяние. Тем не менее, для широкополосного
света идет, в основном, вынужденное комбинационное рассеяние
вперед.
Дело в том, что инкремент ВКР вперед 1/ , назад 1 /( ) ,
где - ширина линии накачки (для коротких импульсов это
большая величина). Это можно понять таким образом: цуг
стоксовой волны всегда взаимодействует с цугом волны накачки,
если они бегут в одном направлении.
p
p
Если волны бегут в разных направлениях, то цуги сдвигаются и
инкремент нарастает. Для коротких импульсов – разбегание.
Для коротких импульсов ВКР сопровождается самофокусировкой.

5.

Параметрическая связь стоксовых и антистоксовых компонент
При наблюдении эффектов ВКР в кристалле была обнаружена генерация
как стоксовых, так и антистоксовых компонент. В то же время, из теории
ВКР следует, что для стоксовых волн есть усиление, а для антистоксовых
– гашение. Возникает противоречие теории и некоторых экспериментов.
Решение
проблемы
связано
с
учётом
параметрического
взаимодействия стоксовых и антистоксовых волн. Просто так антистокс
не генерируется, но может реализоваться параметрический процесс
рассеяния на общей решётке:
Решетка:
Q (
*
*
p
s
p
as
ei kz )e i t iqr .
ωp - ωS = Ω = ωAS – ωp
k p k s q k p k as
k 2k p k s k as
s g
Ip
2
z
*
2
s
p
as
g
Ip
2
z
as
p
(11-5)
e i kz
(12-5)
*
2
as
e i kz
s
Получили систему связанных дифференциальных уравнений.
Замена
Тогда
н
ст
s
s
можно
exp( i k z ) exp( sz ) , asн asст exp( i k z ) exp( sz ) .
2
2
получить,
*
что
инкремент
на
единицу
длины:
2 gI p
s1, 2 i k 1 i
(13-5)
2
k , Gст gIl / 2 .
Если k 0 стокс-антистоксово гашение; k G , то связи тоже
нет. Усиливается только стоксова волна. Если k G ,

6.

то есть существует связь: усиление стоксовой волны приводит к
генерации антистоксовой.
Инкременты стоксовой (верхний рисунок) и антистоксовой
(нижний рисунок) компонент в зависимости от нормированной
волновой расстройки.
Максимальная связь стоксовой и антистоксовой волны при k 0 , но
эта связь приводит к гашению обеих волн – стокс-антистоксово
смешение. Затухание антистоксовой волны полностью компенсирует
рост стоксовой.
Точный синхронизм (слева) и неточный синхронизм (справа).

7.

Существуют ВКР лазеры,
в которых механизм преобразования в стоксову компоненту
обусловлен ВКР и волна рассеяния много раз проходит через среду за
счёт резонатора.
ВКР в резонаторе используется для создания Рамановских лазеров.
Задача 1-5. Решить задачи о попутном и обратном ВКР с учётом
истощения накачки.
Задача 2-5. Решить задачу о попутном ВКР с учётом параметрической
связи стоксовых и антистоксовых компонент. При каких условиях
возможна одновременная генерация стоксовых и анти-стоксовых
компонент.
Задача 3-5. Решить задачи об обратном ВКР двух плоских световых волн
имеющих разные частоты. Найти зависимость инкермента обратного ВКР
от этой разности частот.
Задача 4-5. Решить задачи об обратном отражении световой волны от
одномерной решётки показателя преломления. Как измениться ответ, если
решётка будет двигаться?