Нелинейная восприимчивость третьего порядка и четырехволновые взаимодействия. Лекция 5

1. ЛЕКЦИЯ 5 Нелинейная восприимчивость третьего порядка и четырехволновые взаимодействия

2. Основы взаимодействия излучения с веществом

(Q) - поляризуемость
P N Q E
Q ...
Q 0
Q 0
QE
P N 0 E N
Q 0
Энергия взаимодействия
молекулы со световой волной
H pE Q E
2
Сила воздействия на
молекулярные колебания
H 2
F
E
Q Q

3. Элементарная модель гармонического осциллятора

d Q
dQ
1 2
2
E
2
0 Q
2
dt
dt
2M Q 0
2
1
Q
M
(1) ( 2)* exp i( 1 2 )t i(k1 k2 )r
E E
2
2
Q
(
)
2i ( 1 2 )
0
1
2
0

4. Элементарная модель гармонического осциллятора

Выражение для наведенного дипольного
момента с частотой
4 CARS 1 2 3
P (3) (r , t ) P (3) ( 4 ) exp i 4t i (k3 k1 k 2 )r
N
4M
2
E (3) E (1) E ( 2)*
2
exp i 4t i (k3 k1 k 2 )r
2
Q 0 0 ( 1 2 ) 2i ( 1 2 )

5. Элементарная модель гармонического осциллятора

Решение укороченного уравнения с
нулевыми граничными условиями
n( 4 ) E ( 4) E ( 4)
2 4 ( nl )
i
P ( 4 ) exp( ik 4 z )
c
t
z
cn( 4 )
4 N
( 4)
E ( z) i
2cn( 4 ) M
2
E (3) E (1) E ( 2)*
2
2
Q 0 0 ( 1 2 ) 2i ( 1 2 )
sin( kz / 2)
exp i kz / 2
k / 2

6. Стационарная спектроскопия

1
3
4 ; 1 , 2 , 3 t1 , t2 , t3 exp i 1t1 2t2 3t3 dt1dt2 dt3
4000
I 4
3
a ; 1 , 2 , 3
2
*
2
E1 E E3
2

7. Coherent Anti-Stokes Raman Scattering: Basic Principles

3
Pi CARS ijkl CARS , 1 , 1 , 2 E j 1 Ek 1 El* 2
2
I( a), ,
2
Recipes to enhance CARS in a medium with given (3) :
q
kCARS
•Improve phase matching
•Mix guided waves
•Reduce the group velocity of light
k1 q
k1
Phase matching in FWM
k1
k2
k1
kCARS
q
kCSRS
k2
Diffraction aspect
of coherent FWM

8. КАРС: сохранение энергии и импульса

9. Схемы КАРС

10. Мультиплексный КАРС

11. КАРС: измерение температуры

12. Влияние нерезонансного фона

P (3) (r , t ) P (3) ( 4 ) exp i 4t i (k3 k1 k 2 )r
N
4M
2
E (3) E (1) E ( 2)*
2
exp i 4t i (k3 k1 k 2 )r
2
Q 0 0 ( 1 2 ) 2i ( 1 2 )
P (3) ( 4 ) 6 (3) NR E (3) E (1) E ( 2)*
nr 3 R
2
N
1
( 3) R
2
2
24 M Q 0 0 ( 1 2 ) 2i i
( 3) R
N
48M
2
,
Q 0
1 2 0
P (3) ( 4 ) 6( (3) NR (3) NR ) E (3) E (1) E ( 2)*

13. Влияние нерезонансного фона

3
3
2
I CARS r nr I1 I 2 I 3

14. Материальные уравнения нелинейной среды

P P(E )
P Pl Pnl
P E E E ...
( 2)
2
( 3)
3
2
2
1 E 4 Pl 4 Pnl
E 2 2 2
2
2
c t
c t
c t 2
2
P (t ) ( ) E (t )d
0
( 2)
( 1 , 2 ) E (t 1 ) E (t 2 )d 1d 2
0 0
( 3)
( 1 , 2 , 3 ) E (t 1 ) E (t 2 ) E (t 3 )d 1d 2 d 3
0 0 0

15. Тензорные свойства (3): изотропная среда

Тензорные свойства (3): изотропная
среда
Tijkl a ij kl b ik jl c il jk
T1111 T2222 T3333 a b c
T1122 T1133 T2211 T2233 T3311 T3322 a
T1221 T1331 T2112 T2332 T3113 T3223 c
T1212 T1313 T2121 T2323 T3131 T3232 b
T1111 T1122 T1221 T1212
81 компонента, 21 отличны от нуля,
4 различны, 3 независимы

16. Перестановочная симметрия и соотношения Клейнмана

Перестановочная симметрия
ll nl l ; 1, 2 , , n l nl l l 1; 2 , , n ,
12
n
12
n
lnll1 ln 1 n ; , 1 , , n 1
n
Соотношения Клейнмана для (3) в изотропной среде
a 1 2
( 3)
( 3)
a ; , 1, 2 3 1122
a ; , 1, 2
1111
3
a ; , 1, 2 3 a ; , 1, 2
( 3)
1221
( 3)
1212

17. Нелинейная поляризация третьего порядка для изотропной среды

ijkl ijkl a ; , 1, 2
3
a 1 2
3
3
3
3
3
P a D 1122E E1E2 1212E1 EE2 1212E2 EE1
3
P a 3 R 3 NR
P P
EE1E2

18. Нелинейная поляризация: резонансная и нерезонансная составляющие

3 R
3 R
P D 1111 e1e e2 e2 e e1 1 e2 e1 e
3 R
3 R
1221
3 R
1111
1212
3 R
1111
3 NR D 3 NR
P
1111 e1e e2 e2 e e1 e2 e1 e
3

19. Двухчастотное КАРС

3 R
3 R
P D 1111 e1e1 e2 1 e2 e1 e1
Pr
e2
P
e1
a 2 1 2
P nr
3 NR D 3 NR
P
1111 e1e1 e2 2 e2 e1 e1
3

20. Поляризация нерезонансной составляющей КАРС

3 NR
Px
Pr
3 NR
e2
P
D 3 NR
1111 cos 2 cos
3
e1
P nr
Py
D 3 NR
1111 sin
3
1
tg tg
3

21. Поляризация резонансной составляющей КАРС

3 R
3 R
P D 1111 e1e1 e2 1 e2 e1 e1
Pr
e2
P
e1
P nr
3 1
tg
tg
2
3 tg

22. Основы когерентной эллипсометрии

i
Px Pnr Pr e cos( )
y
P
i
Py Pe
sin( )
r
a
b
b
arctg
a
2
I Px Py
P
2
x tg( 2 ) tg( 2 )cos( )
sin( 2 ) sin( 2 )sin( )
Py
tg ( )
Px
arg Py arg Px

23. Уединенный комбинационный резонанс

3 R
1111
1111
i
1
tg
cos
1 2
PR 1111
3 NR
PNR 1111
PR 3 e1e1 e2 1 e2 e1 e1
PNR e1e1 e2 2 e2 e1 e1

24. Параметры эллипса поляризации

2 sin
sin 2
2
cos 1 2 sin 2
2 sin cos
tg 2
2
cos 1 2 sin 2

25. Что дает измерение параметров эллипса поляризации

0,02
2 2
0,01
2
2
0,00
max cos
-0,01
-4
-2
0
2
4
min 2 1 sin
2
max
2
1/ 2

26. Измерение действительной и мнимой части нелинейной восприимчивости

0,02
2 2
0,01
2
2
tg 2 2
0,00
-0,01
-4
sin 2 2
sin 1
-2
0
2
4
1
3
sin
Im
2
1
3
sin
Re
2
1
cos
Re
3
2
1
1
Im
3
2